Faworytami do zajęcia miejsca po Czesławie Michniewiczu byli Bento i Petkovic. PZPN rozmawiał z jednym i drugim. Jednak obaj byli tylko opcją B. Planem A był Santos, którego nazwisko przewijało się spekulacjach mediów, ale nikt nie stawiał, że to właśnie na niego padnie ostateczny wybór.
W Portugalii trenował wielką trójkę
68-latek ma bardzo bogate trenerskie CV. Na koncie zapisał sporo sukcesów. Swoją szkoleniową karierę zaczynał w Estoril-Praia, gdzie pracował w latach 1987-1994. W tym czasie klub awansował z trzeciego poziomu rozgrywek do ekstraklasy.
Praca Santosa została doceniona i zauważona przez dużo silniejsze i bogatsze kluby. Najpierw na dwa lata zatrudniła go Estrela da Amadora, a w 1998 zajął najważniejsze miejsce na ławce trenerskiej FC Porto. Z tym klubem dwukrotnie zdobył mistrzostwo kraju i Superpuchar, sięgnął też po Puchar Portugalii oraz doszedł do ćwierćfinału Ligi Mistrzów.
W 2001 roku przeprowadził się do Grecji. Najpierw prowadził AEK Ateny, z którym triumfował w krajowym pucharze, a potem Panathinaikos Ateny. Następnie w sezonie 2003/04 wrócił do ojczyzny i podjął pracę w Sportingu Lizbona, ale tylko na "chwilę", bo już w kolejnych rozgrywkach znów zameldował się w Grecji, w dobrze sobie znanym AEK.
W 2006 został trenerem Benfiki Lizbona, a rok później powrócił do Grecji i podpisał kontrakt z PAOK Saloniki.
Selekcjoner z wielkim sukcesem
1 lipca 2010 został selekcjonerem reprezentacji Grecji, z którą awansował na Euro 2012. Największy sukces w reprezentacyjnej karierze osiągnął z Portugalią. To pod jego wodzą Cristiano Ronaldo i spółka zdobyli mistrzostw Europy w 2016 roku. Po drodze do sukcesu eliminując biało-czerwonych. Kolejnym sukcesem było wygranie Ligi Narodów w 2019 roku.
Narodową drużynę swojego kraju Santos prowadził aż do 2022 roku. Rozstał się z nią po mundialu w Katarze.
