Modrić zadebiutował w reprezentacji w marcu 2006 roku w wygranym przez Chorwatów 3:2 meczu towarzyskim z Argentyną.
Pierwszą bramkę w zespole narodowym zdobył w spotkaniu z Włochami w sierpniu 2006. Dotychczas łącznie uzyskał 21 goli i zaliczył 24 asysty. W reprezentacji nigdy nie ujrzał czerwonej kartki.
36-letni pomocnik brał udział w mistrzostwach świata w 2006, 2010 i 2018 roku. Podczas ostatniego mundialu, jako kapitan, poprowadził drużynę do finału, w którym Chorwaci ulegli Francji 2:4. W tym samym roku zdobył Złotą Piłkę, nagrodę dla najlepszego piłkarza świata. Wystąpił również w czterech mistrzostwach Europy (2008-20), w których najlepszym osiągnięciem Chorwatów był ćwierćfinał w 2008 roku.
Pod względem liczby występów w reprezentacjach w Europie wyprzedzają go: Portugalczyk Cristiano Ronaldo - 188, Hiszpan Sergio Ramos - 180, Włoch Gianluigi Buffon - 176, Hiszpan Iker Casillas - 167, Łotysz Vitalijs Astafjevs - 166 oraz Estończyk Martin Reim - 157. Tyle samo spotkań co Chorwat rozegrał Niemiec Lothar Matthaeus - 150.
Najwięcej spotkań w polskiej reprezentacji rozegrał Robert Lewandowski - 130. Jest też rekordzistą w liczbie zdobytych goli - 75.
